近日,我校我院谢水奋教授课题组在金属纳米催化领域再次取得重要研究进展,相关成果以“Facilitating the C–C bond Cleavage on Sub-10 nm Concavity-Tunable Rh@Pt Core-Shell Nanocubes for Efficient Ethanol Electrooxidation”为题正式发表在国际权威期刊Journal of Materials Chemistry A上。该期刊由英国皇家化学会出版,影响因子达10.733,在材料化学领域具有重要影响力。
该论文通过设计精确合成尺寸在10纳米以下的Rh@Pt核壳纳米立方体,构筑特异Rh–Pt异质界面及Pt原子台阶表面,实现了酸性条件下乙醇电氧化中催化C–C键断裂能力及整体催化性能的提升。研究人员利用微量注射泵,通过动力学操纵原子沉积速率和表面原子扩散速率之比(Vdep./Vdiff.),成功制备得到一系列内凹程度可控、Pt层厚度在3个原子层左右的Rh@Pt核壳纳米立方体。在电催化乙醇氧化过程中,内凹程度最大、富含表面Pt台阶位的Rh@Pt核壳纳米立方体现出最为优异的催化活性和稳定性,其质量活性和面积活性分别为商品化Pt/C催化剂的3.74和6.89倍。原位电化学红外光谱表明,存在的高指数界面能促进乙醇C–C键断裂生成CO2,提高了12电子转移的乙醇完全氧化。随着内凹程度的减弱,在平滑的Rh@Pt核壳纳米立方体上,其催化C–C键断裂的能力明显下降,产物以4电子转移过程的乙酸为主。该研究工作通过精准的结构设计,有效优化Pt基金属纳米材料的催化活性和选择性,对贵金属纳米催化剂的合理设计具有重要的指导意义。
该研究工作在谢水奋教授(通讯作者)的指导下,由我院2017级硕士研究生李娉婷(第一作者),及刘凯、吕梓禧、廖新艳等硕士研究生共同参与完成。得到了国家自然科学基金面上项目(21771067)、福建省自然科学基金杰出青年项目(2017J06005)及华侨大学科研基金和研究生创新基金的资助。
论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta04867g#!divAbstract
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