近日,我院谢水奋教授课题组在金属纳米催化领域再获重要研究进展,研究成果以“Quatermetallic Pt-Based Ultrathin Nanowires Intensified by Rh Enable Highly Active and Robust Electrocatalysts for Methanol Oxidation”为题发表于国际著名期刊《纳米能源》(Nano Energy)。Nano Energy是爱思唯尔出版社旗下顶级学术期刊(影响因子达15.548),在能源材料领域具有重要影响力。
超细铂基纳米线因超高的原子利用率和电子传输能力成为电催化能源转化领域的研究热点。但是由于其表面活跃的化学反应性,在酸性介质电催化甲醇氧化过程中,结构稳定性较差且极易被CO中间体毒害失活,严重阻碍了其在直接甲醇燃料电池中的应用。针对上述问题,研究人员设计合成了直径仅为1.5纳米的高原子暴露比的四元PtCoNiRh超细合金纳米线。电催化结果表明,超细的一维结构及合金效应赋予PtCoNiRh纳米线优异的甲醇电氧化催化活性(质量活性:1.36 A·mg-1Pt;面积活性:2.08 mA·cm-2)、更负的反应起始电位和显著改善的抗CO毒化能力。将强抗腐蚀的铑原子掺入铂基合金晶格中,能够有效稳定铂原子位点,强化酸性电催化条件下PtCoNiRh纳米线的结构稳定性。研究人员通过电化学原位傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论模拟,进一步揭示了甲醇脱氢反应倾向于发生在Pt‒Rh异质位点,且中间态CO以更容易进一步氧化去除的桥键吸附在该位点上。因此,在四元PtCoNiRh超细纳米线上,六电子转移的甲醇电氧化反应速率与稳定性都得到显著的提升。该研究工作不仅实现了高性能电催化材料的设计合成,并且在分子水平上对催化增强机理进行了清晰的阐述。
该研究工作在谢水奋教授(第一通讯作者)指导下,以华侨大学为第一通讯单位,厦门大学、中科院深圳先进技术研究院、西安交通大学为合作单位完成。由王伟(第一作者,已毕业)、陈孝为(共同第一作者)、甄超、廖新艳等硕士研究生共同参与完成。该研究得到国家自然科学基、福建省自然科学基金及华侨大学科研基金的资助。
论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285520301804?via%3Dihub
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