近日，我院谢水奋教授课题组在贵金属纳米催化领域的最新科研成果以“Amplified Interfacial Effect on Atomically Dispersed RuOx-on-Pd 2D Inverse Nanocatalysts for High-Performance Oxygen Reduction”为题发表于国际顶级学术期刊Angewandte Chemie (德国应用化学)。
Angewandte Chemie创刊于1888年，由Wiley-VCH出版，是国际化学和材料领域最具影响力的顶级综合性刊物之一，当前影响因子12.959。
该工作报道了一种具有原子级分散的氧化物/金属反相界面的Pd基超薄二维纳米催化剂应用于高效的碱性氧还原反应及其增强的界面调控效应。研究人员设计了简易的一锅合成法，在优先生成的超薄Pd纳米片上通过原位氧化过程构筑密集的原子级分散RuOx/Pd界面，获得了一种命名为RuOx-on-Pd的超薄二维反相纳米催化剂。通过X射线光电子能谱、原子级分辨率的球差透射电镜和同步辐射X射线吸收光谱的综合表征和分析（如图1所示），研究人员从产物形貌、元素组成、金属价态、原子配位状态等各方面精确表征了RuOx/Pd的界面结构。
图1. RuOx-on-Pd纳米片的原子级表征分析。
图1. RuOx-on-Pd纳米片的原子级表征分析。
该催化剂在碱性条件下对氧气还原反应展示出极佳的催化性能和稳定性，与商业化的Pt/C和Pd/C催化剂相比，其质量活性分别提高了8.0和22.4倍；并在实际甲醇燃料电池与锌空电池运行测试中展现出显著超越商业化Pt/C阴极电催化剂的输出功率。密度泛函理论计算表明，RuOx/Pd反相界面可以从Pd纳米片基底吸引部分电荷，诱使表面Pd位点的d带中心下移，能有效削弱氧中间体吸附强度；同时界面结构能够改变O2的吸附构型，促进O–O键断裂，从而赋予了RuOx-on-Pd纳米片出色的氧化还原反应电催化性能。
图2. RuOx/Pd反相界面在ORR催化过程中的增强机制研究。
该工作报道的二维反相纳米催化剂为高性能电催化剂开创一个新的设计策略，有望促进Pd基纳米催化剂在燃料电池技术中的实际应用。
该研究工作在谢水奋教授（独立通讯作者）的指导下，由2019级博士研究生吕梓禧（第一作者）、刘凯、2018级硕士研究生廖新艳等共同参与完成，得到国家自然科学基金、福建省自然科学基金和华侨大学科研基金的资助。
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202104013
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